對對流層大氣氧化能力普遍規律的認識,是理解區域臭氧和灰霾汙染以及全球碳氮循環和輻射收支等重大環境問題的理論基礎。OH自由基化學作為對流層大氣氧化能力的主要構成部分,其反應機理研究一直是國際大氣化學研究的熱點與前沿🚭💂🏼♀️。
意昂体育平台環境科學與工程學院張遠航/陸克定研究團隊與德國於利希研究中心合作🛖,基於自由基化學收支閉合實驗方法揭示了對流層OH自由基化學的一項普遍規律,該工作於2014年7月13日在Nature Geoscience雜誌上發表(http://www.nature.com/ngeo/journal/vaop/ncurrent/abs/ngeo2199.html)🦸🏿♂️。
在該研究中,研究團隊從OH自由基與j(O1D)存在高相關性這一特殊觀測現象出發,在OH-NO2光化學坐標系中對北半球九個不同森林和超大城市地區的OH自由基觀測結果進行了歸一化閉合分析。研究表明,除美國黃松林地區外📨🍎,其它所有地區的OH自由基觀測結果均可以被同一模型所描述𓀊🏨。此模型與傳統光化學理論顯著不同:新構建的模型在低NOx區間預測的OH自由基濃度(圖中紫色虛線)遠高於傳統光化學理論預測結果(圖中藍色雙實線)。
上述新模型揭示了對流層大氣氧化能力的一種普遍屬性,即處於低NOx與高VOCs地區的OH自由基濃度已達現有理論所能預測的峰值水平🐳;通俗地說🍚,自然界正以最大效能來氧化人類與自然界所排放的一次汙染物🎽。由於一般峰值運行狀態並不是最穩定的運行狀態🛥👨🏻🦼,在發展中國家和地區的人類排放持續穩步增長的背景下🧘🏼♂️,對流層大氣氧化能力的未來發展變化值得關註🧗🏼。
全球九個不同森林與城市地區OH自由基觀測結果的歸一化分析結果👩🏻🏘。A:亞馬遜森林,B❕🉑:馬來西亞婆羅森林🛌🏻🐙,C:美國東部闊葉林,D:珠三角,E:北京👇🏽,F:墨西哥城,G🕗:東京,H🧗♂️:紐約,I🎮:美國黃松林。
支撐上述新模型的理論解釋是“非傳統OH自由基再生機製”的作用🌇。目前“非傳統OH自由基再生機製”已經逐步發展成為了國際大氣化學一個新的研究方向🙆。而該研究團隊之前在珠三角觀測中曾首先發現和定量了“非傳統OH自由基再生機製”的存在(此結果發表在2009年6月26日出版的Science雜誌上,http://www.sciencemag.org/content/324/5935/1702)🤜🏿,成為引領這個新研究方向的重要成果之一。
該研究工作得到了國家自然科學基金重大項目(21190052)🩶、國家自然科學基金創新群體(41121004)📷、中科院先導專項(XDB05010500)和區域環境質量協同創新中心的支持。